Biblioteca a fost înfiinţată în anul 1963 prin crearea primului fond de carte al Bibliotecii Catedralei Reîntregirii din Alba Iulia. Fondul cuprindea 200 exemplare, cărţi donate de Preasfinţitul Veniamin Nistor, Episcop al Caransebeşului (1886-1963), forţat de regimul comunist să se retragă în ultima parte a vieţii sale la Catedrala Reîntregirii din Alba Iulia.

     În anul 1975 s-a înfiinţat Episcopia Ortodoxă de Alba Iulia, iar Biblioteca Catedralei Reîntregirii a devenit Biblioteca Centrului Eparhial. Din anul 1991 biblioteca a fost inclusă în sistemul universitar şi liceal, susţinând cu fondul de carte cele două instituţii de învăţământ teologic: Seminarul Teologic Simion Ştefan şi Facultatea de Teologie din cadrul Universităţii „1 Decembrie 1918" din Alba Iulia. În data de 30 ianuarie 2007 s-a inaugurat noul sediu al bibliotecii, situat la demisolul clădirii Facultăţii de Teologie Ortodoxă din Alba Iulia, primind titulatura de Biblioteca Arhiepiscopiei şi a Facultăţii de Teologie.

     Biblioteca deţine o bogată colecţie de carte ştiinţifică şi documentară (40000 volume de carte şi 18000 periodice), care provine din achiziţia şi donaţia unor colecţii de carte aparţinând unor profesori de teologie şi personalităţi din viaţa culturală sau unor instituţii: pr. prof. dr. Athanasie Negoiţă, pr. prof. dr. Dumitru Stăniloae, pr. prof. dr. Olimp Căciulă, dr. Ioan Cureu, prof. arhid. dr. Emilian Vasilescu, pr. prof. dr. Nicolae Neaga, prof. I. Ungur, prof. Eugen Hulea, prof. Ion Berciu, Arhiepiscop prof. dr. Andrei Andreicuţ, pr. conf. dr. Remus Onişor, pr. prof. Nicolae Dănilă, Biblioteca Sfântului Sinod, Rezerva Naţională de Publicaţii, Mănăstirea Benedictină En Calcat - Franţa, etc.

     Fondurile de publicaţii ale bibliotecii acoperă domenii variate, precum: teologie, literatură, istorie, arheologie, artă, filosofie, pedagogie, psihologie, etnografie, sociologie, mass-media, economie, management, drept şi administraţie publică, ştiinţe politice, medicină, informatică.